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論文

Doppler-free ablation fluorescence spectroscopy of Ca for high-resolution remote isotopic analysis

宮部 昌文; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(2), p.347 - 358, 2023/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:55.95(Chemistry, Analytical)

同位体シフトの小さい核種の遠隔核種分析法を開発するために、レーザーアブレーションプルームを用いてCaのドップラーフリー蛍光分光を行った。2台の外部共振器半導体レーザーから対向伝搬するレーザー光をコンクリートのアブレーションプルームに照射し、$$^{1}$$S$$_{0}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$P$$_{1}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$D$$_{2}$$の2段階共鳴励起スキームにより、基底状態のCa原子を$$^{1}$$D$$_{2}$$状態まで励起させた。その後、$$^{1}$$D$$_{2}$$状態から$$^{1}$$P$$_{1}$$状態への緩和を伴う蛍光スペクトルを測定した。ヘリウムガス圧70Paでアブレーション後1msの遅延で測定したスペクトルの線幅は70MHz以下であり、ドップラー広がりのある蛍光スペクトルの線幅の約1/30であることがわかった。また、アブレーションから観測までの時間間隔が600マイクロ秒以下の場合には、蛍光スペクトルに幅の広いガウス型のペデスタルが観測され、これは衝突により速度が変化した原子に起因することがわかった。さらに、様々なガス圧で測定したスペクトルから、2段目の$$^{1}$$P$$_{1}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$D$$_{2}$$遷移の圧力拡がり係数を46.0MHz/torrと決定した。天然に存在する3種類のCa同位体($$^{40}$$Ca, $$^{42}$$Ca, $$^{44}$$Ca)の蛍光信号を用いて、検量線の直線性,検出限界,測定精度などの分析性能を評価し、同位体存在比の検出限界が、バックグラウンドの3$$sigma$$基準から0.09%と推定された。これらの結果は、この分光法が同位体シフトの小さな核種の遠隔核種分析に有望であることを示唆している。

論文

Radiochemical analysis of the drain water sampled at the exhaust stack shared by Units 1 and 2 of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 谷口 良徳; 垣内 一雄; 大平 早希; 飯田 芳久; 杉山 智之; 天谷 政樹; 丸山 結

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.2086_1 - 2086_11, 2022/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.23(Multidisciplinary Sciences)

2011年3月12日に福島第一原子力発電所の1号機のベントが行われ、1・2号機共用スタックから放射性ガスが放出された。本研究ではこのベントにより放出された放射性核種の情報を有していると考えられる、1・2号機共用スタック基部のドレンピットから採取したドレン水の放射化学分析を実施した。揮発性の$$^{129}$$Iや$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csだけでなく、$$^{60}$$Co, $$^{90}$$Sr, $$^{125}$$Sb, 1号機由来安定Moが検出された。1号機由来安定Moの量はCsの量よりもはるかに少ないことから、事故時の炉内状況ではCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の生成は抑制されたと考えられる。また、2020年10月時点では、約90%のIがI$$^{-}$$、約10%がIO$$_{3}$$$$^{-}$$で存在した。$$^{137}$$Csより多い$$^{129}$$Iが観測されたことから、事故時に$$^{131}$$IはCsIというよりも分子状のヨウ素として放出されたことが示唆された。2011年3月11日に減衰補正した$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比は0.86で、2号機や3号機由来と考えられる放射能比より低いことが示された。

論文

Construction of a laser Compton scattered photon source at cERL

永井 良治; 羽島 良一; 森 道昭; 静間 俊行; 赤木 智哉*; 本田 洋介*; 小菅 淳*; 浦川 順治*

Proceedings of 5th International Particle Accelerator Conference (IPAC '14) (Internet), p.1940 - 1942, 2014/07

レーザーコンプトン散乱(LCS)による高強度$$gamma$$線源のために必要とされる加速器技術およびレーザー技術の実証のために、LCS光源とその周辺装置を高エネルギー加速器研究機構のコンパクトERL(cERL)に建設中である。エネルギー回収方リニアック(ERL)の電子ビームによるLCS光源は核種を同定するための非破壊検査システムのキーテクノロジーである。LCS光源とその周辺装置はモードロックファイバーレーザー、レーザー増倍共振器、ビームライン、実験室から成る。そのLCS光源の調整運転は2015年2月に開始される予定である。

論文

核燃料サイクル関連物質の分析

佐藤 宗一*; 鈴木 徹*; 檜山 敏明*; 渡部 和男

ぶんせき, 2005(8), p.451 - 457, 2005/08

核燃料サイクルに関連する分析の進歩について、2000年から2004年の研究論文を中心にサーベイして取りまとめた。近年の傾向として、原子炉材料や核燃料の分析に関する研究報告は、極めて少なくなっている。一方、核不拡散,廃棄物,環境関連の分析研究が増加している。特に、保障措置の環境試料分析に関しては、極微量の核物質の同位体比測定,粒子一個一個の同位体比測定など、従来要求されなかったような高感度な分析方法が要求され、開発されている。

報告書

屋外器材ピット(Bピット)内廃棄物取出し作業に係わる放射線管理について

伊東 康久; 野田 喜美雄; 菊地 正行; 石川 久

JNC TN8410 2001-018, 67 Pages, 2001/04

JNC-TN8410-2001-018.pdf:2.96MB

プルトニウム燃料工場屋外器材ピット(Bピット)(以下「Bピット」という。)の廃棄物取出し作業は、平成9年9月、安全総点検において確認事項として摘出し、一般作業計画により平成10年6月8日から開始された。平成10年6月25日、廃棄物整理作業中、廃棄物中に放射能汚染物を発見し、さらに、作業者3名の作業衣及び靴底等にも汚染が検出された。作業者の身体サーベイ、鼻スミヤの結果、また、肺モニタ及び精密型全身カウンタでの測定の結果、皮膚汚染はなく内部被ばくもなかった。発見された汚染物等について、核種分析測定を実施したところ、プルトニウムによる汚染と判明した。その後、Bピット内の放射線モニタリングを実施し、廃棄物表面から有意な値($$alpha$$放射能:8.2$$times$$10-3Bq/cm2、$$beta$$$$gamma$$放射能:1.2$$times$$10-2Bq/cm2)を検出したことから当該廃棄物について、核種分析測定を実施したところ、プルトニウムを確認した。なお、廃棄物周辺の線量当量率、空気中放射性物質濃度については検出下限値未満であった。上述のとおりピット内に保管されていた廃棄物の一部の表面に汚染が検出されたため、6月25日にテントハウス内を一時管理区域に設定し、ピットからの汚染拡大防止策として、ピット上部をビニルシート及び防炎シートにて密封した。その後の廃棄物取出し作業は、ピット上部に作業囲いを設置し、作業囲い内にグリーンハウス(以下「GH」という)を3段(GH-1.2.3、ピットはGH-1内)設置して、特殊放射線作業で実施した。作業区域の空気中放射性物質濃度の管理は、GH-1内を連続監視ができるようにダストモニタを設置し、その他についてはエアスニッファを設置して実施した。線量当量率、表面密度の管理は、定点を定め測定した。また、ピット内は第2種酸素欠乏危険場所として指定し、有毒ガス及び酸素濃度の管理が行われた。作業は防護装備を全面マスク及びタイベックスーツ並びに保護手袋着用とし、3名/班で実施された。作業中、毎日GH-1.2.3内の放射線状況を確認し作業者へ周知してきた。放射線状況は全て検出下限値未満であった。廃棄物取出し作業は平成10年11月中旬に終了し、ピット内の清掃後、平成10年12月初旬からピット内の汚染検査及び一時管理区域解除の為の処置を実施して、平成11年1月13日に屋外器材ピット(Bピット)の一時管理区域を解除した。取

報告書

環境中における長半減期放射性核種の定量法とそのレベルに関する調査研究(III)

*

PNC TJ1309 98-001, 161 Pages, 1998/02

PNC-TJ1309-98-001.pdf:5.01MB

本報告は、昨年度に引き続き環境中に存在する核燃料サイクルに深く関連した長半減期放射性核種の分析定量法とそのレベルに関する調査研究結果をとりまとめたものである。本調査研究は1995年度から1997年度の3ケ年間で行われ、最終年度としての本年度は、学会から最新情報を入手すると共に、分析法の妥当性を確認する手法の一つであるクロスチェックを、海底土試料中の$$alpha$$核種分析について実施した。本報告書には、以下の項目の内容が記載されている。(1)環境における放射性核種の挙動(2)放射性核種の分析法(3)学会からの情報収集(4)クロスチェック($$alpha$$核種分析)

報告書

光ファイバ検出器を用いた放射性腐食生成物挙動の高精度測定法の開発

住野 公造; 青山 卓史; 江本 武彦

PNC TN9410 96-233, 27 Pages, 1996/08

PNC-TN9410-96-233.pdf:0.96MB

高速炉プラントにおける放射性腐食生成物(CP)の1次冷却系内の移行挙動を精度よく把握することは,プラントの保守・点検や補修作業時の放射線被ばくを低減させる上で極めて重要である。このため,高速実験炉「常陽」では,定期検査ごとに主要な被ばく源である^60Co,^54Mn等のCP核種の機器・配管への付着密度とそれによる$$gamma$$線量率分布の測定を実施している。本測定に,近年実用化が進んでいるプラスチック・シンチレーション光ファイバ(PSF)検出器を適用し,その特性を活かすことにより高精度で迅速に測定できる手法を開発した。本開発では,検出感度に関しては,「常陽」実機の放射線場でも有効にPSFを使用できるように,ファイバ素子の太さや本数を変えて検出感度を調整した数種類のファイバを製作し,約0.01$$sim$$10mSv/hまでのワイドアレンジで測定できるように改良した。また,ポジション・センシティブな検出器としてのPSFの特徴を最大限に活用できるようにするため,応答関数を用いた逐次近似法によるアンフォールディング技術を適用し,高速炉の1次冷却系の$$gamma$$線量率分布のような微細な空間分布測定にも適用可能な感度範囲と高い位置分解能を得るようにした。本測定手法を用いて,「常陽」1次冷却系の$$gamma$$線量率の測定を行い,従来の熱蛍光線量計(TLD)による測定との比較を行った。この結果,測定値取得までの所要時間をTLDの約2日から数分間に短縮すると同時に,高分解能の連続的な空間$$gamma$$線量率分布として測定することができ,高速炉プラントのCP挙動測定の高精度化と迅速化を実現した。

報告書

$$alpha$$核種及び$$beta$$$$gamma$$核種が混在する施設の実際的な汚染管理手法

安藤 秀樹; 人見 順一

PNC TN9100 96-007, 32 Pages, 1996/03

PNC-TN9100-96-007.pdf:1.09MB

燃料破損のない軽水炉では,^60Co及^54Mn等の$$beta$$$$gamma$$核種に対して汚染管理が必要である。これに対して,照射後燃料を取り扱っている施設では,$$alpha$$核種及び$$beta$$$$gamma$$核種の多くの種類に対して汚染管理を必要とする。大洗工学センターには,照射後燃料及び材料の破壊試験を実施している3施設がある。これらの施設では,核種組成比が比較的安定している。このため,日常の汚染管理を^239Pu,^241Pu,^90Sr等の代表的核種に着目しながら全$$beta$$$$gamma$$放射能を測定することにより行っている。核種組成比の調査,汚染管理の考え方及び現場における汚染管理の実際が報告されている。

論文

保障措置環境サンプリングに係わる分析技術について(1),(2)

渡部 和男

核物質管理センターニュース, 25,26(12,1), p.5 - 6, 1996/00

保障措置のための環境サンプリング手段のうち特に重要な超微量分析技術について概説した。保障措置サンプリング手段は、未申告の原子力活動を検知するうえで、非常に有効な手段の一つである。原子力施設内外の環境試料を採取し、そこに含有する核種の組成、同位体比等を精密に測定することにより、その施設での原子力活動が推定できる。本概説では、一般的に分析される対象核種、その定量法について簡単に述べた。

報告書

高速増殖原型炉もんじゅ炉心特性の詳細評価(4)-(その2)-

*

PNC TJ1678 95-003, 97 Pages, 1995/02

PNC-TJ1678-95-003.pdf:2.59MB

もんじゅは平成6年4月に臨界に達し、その後11月まで炉心反応度の測定等の性能試験が実施された。もんじゅの運転性を評価するため、この試験から得られた炉心反応度の測定結果を踏まえて初装荷炉心の炉心特性を明確化した。(1)得られた測定項目のうち1)臨界性、2)過剰反応度、3)燃焼特性(Pu241崩壊に伴う反応度劣化)、4)等温温度係数及び5)流量係数を整理し、設計値と比較した。(2)過剰反応度及びPu241崩壊に伴う反応度劣化について設計値との差があり、その差について核種毎の寄与で分析した結果、臨界実験に使用されなかった高次化Pu同位体及び尾Am241の断面積に原因があることがわかった。(3)高次化Pu同位体及びAm241の最新の核データを使用すれば、今回検討した測定項目については設計手法がほぼ妥当であることがわかった。(4)炉心の温度を約200$$^{circ}C$$から約300$$^{circ}C$$上昇させて得られた等温温度係数については、設計値の方が約6%程過小評価であり、今後得られた出力欠損反応度の測定値と設計値の比較・検討と一緒に検討する必要がある。(5)性能試験結果を反映した過剰反応度に基づいて、運転可能日数を検討した結果からノミナル評価では約70日(全出力換算日)の燃焼が可能であり、不確かさを考慮すると燃焼日数は約50日となる。(6)運転可能日数の評価精度を向上させるためには、更に性能試験結果の解析及び出力試験結果の解析の実施が必要である。

報告書

Mathematicaによる大気拡散の視覚化

篠原 邦彦

PNC TN9410 92-339, 47 Pages, 1992/11

PNC-TN9410-92-339.pdf:18.25MB

原子力施設から大気放出される放射性核種による環境線量を計算するためには、まず大気中濃度を求めることが必要である。この計算のためには、ガウス型拡散式が最も一般的に用いられている。ANDOSE、ORION-II等の計算コードが、ガウス型拡散式を応用して開発されており、気象データとともに環境線量評価に用いられている。しかしながら、最終的数値解のみならず、拡散式により求められる濃度計算結果を視覚化して表すことにより、拡散計算結果の正しい理解とともに、特に環境評価の初心者にとって学習の大きな助けとなる。ここでは、Mathematicaを用いて、いくつかのケースについてガウス型拡散式による大気中濃度及び大気中から地表面への沈着率の計算結果を視覚的にまとめた。本レポートの大部分の文章及びグラフィックスは、MathematicaのNote Bookを直接出力したものである。

報告書

動燃大洗工学センターにおけるソ連チェルノヴイル原子力発電所事故に伴う環境放射能特別調査結果

五十嵐 孝行*; 進藤 勝利*; 水谷 啓一*

PNC TN9410 86-117, 145 Pages, 1986/10

PNC-TN9410-86-117.pdf:20.03MB

昭和61年4月26日、ソビエト連邦ウクライナ共和国にあるチェルノブイル原子力発電所で原子炉が破損する大規模な事故が発生した。この事故により多量の放射性物質が大気圏内に放出され、西欧諸国はもとより日本においても全国各地で空気中の浮遊塵や雨水等にヨウ素131を主核種とした放射能が検出された。この報告書は、この事故に伴い、昭和61年4月30日から7月4日にかけて大洗工学センターで採取した環境試料中の放射能測定結果についてまとめ、測定結果を踏まえて若干の考察を加えるとともに大洗工学センター周辺における被ばく線量の試算を行ったものである。

報告書

コンプトン・シールドNaI(Tl)検出器を用いたアンチコンプトン型Ge(Li)$$gamma$$線スペクトロメータの製作とその低レベル計測への応用

東條 隆夫; 近藤 眞

JAERI-M 6555, 45 Pages, 1976/05

JAERI-M-6555.pdf:1.77MB

低レベルの$$gamma$$放射性核種分析および集束$$gamma$$線測定による複雑なエネルギー・スペクトルを有する高レベル線源の核種分析を目的として、アンチコンプトンNaI(Ti)検出器を用いたコンプトン・スペクトル抑制型Ge(Li)$$gamma$$線スペクトロメータを試作した。本レポートにはこのスペクトロメータの基礎的動作特性と低レベル試料測定への応用結果が述べられている。使用した検出部は2KeVのFWHMと10%の相対効率を有するGe(Li)検出器と8in.Dia.$$times$$8in.Longのアニュラス型および3in.Dia.$$times$$3in,thickのアンチコンプトンNaI(Ti)検出器によって構成されている。$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csに対するコンプトン・スペクトルに抑制因子としては4以上の値が得られ、自然バックグランドはシングル・スペクトの半分以下になる結果が得られた。$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs、$$^{6}$$$$^{0}$$Coおよび$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Ceに対する検出限界壊変率としてはそれぞれ、5.8、17.1、および33.5dpmが得られた(50%誤差、1000分計測)。

論文

ジチゾン-クロロホルムによる亜鉛-65の抽出分離; 放射性試水中の核種分析への応用検討

石渡 名澄

第8回日本アイソトープ会議報文集, B-(2)-4, p.260 - 262, 1965/00

クロム-51,マンガン-54,鉄-59,コバルト-60,亜鉛-65および銀-110mが共存する水相からジチゾン-クロロホルムによる亜鉛-65の抽出分離法を報告した。各核種が共存する硫酸酸性試料溶液に担体銀を加えて、ジチゾン-クロロホルム抽出を2回くり返すことにより、銀-110mを分離除去する。水相にクエン酸ナトリウムを加えて、水酸化ナトリウムによりpHを6~7に調節する。ふたたびジチゾン-クロロホルム抽出により亜鉛-65とコバルト-60を有機相に分離したのち、有機相を0.2N塩酸で洗浄することにより亜鉛-65を水相に逆抽出する。

特許

放射線分析方法、放射線分析装置、放射線検出器

冠城 雅晃

島添 健次*

特願 2022-555593  公開特許公報

高線量下においても放射線検出器で得られたエネルギースペクトルの解析によって試料の分析を高精度で行う。 この放射線分析方法においては、まず、試料のスペクトル(実測スペクトル)が放射線検出器によって測定される(試料測定工程:S1)。ここではシンチレータとして異なる大きさのものが複数種類、遮蔽体として異なる厚さのものが複数種類用いられ、各条件(設定条件)毎に実測スペクトルが得られる。次に、参照用線源に対して、前記同様の測定が行われる(参照用線源測定工程:S2)。次に、参照用線源測定工程(S2)で得られた参照スペクトルから、前記のように実測スペクトル中における背景核種(137CS)に起因する成分である背景核種起因成分を推定する(背景核種起因成分推定工程:S3)。次に、実測スペクトルと背景核種起因成分との差分となる補正後スペクトルが算出される(補正後スペクトル算出工程:S4)。

口頭

飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法によるNi基超合金の非破壊元素分析

藤 暢輔; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

中性子ビームを用いた非破壊元素分析法として、即発$$gamma$$線分析(PGA)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)がある。J-PARCの物質・生命科学実験施設のBL04に設置されている中性子核反応測定装置(ANNRI)では、大強度パルス中性子を用いることで、PGAとNRCAを同時に測定することができるほか、更にこの2つの分析手法を組み合わせた分析(TOF-PGA)も同時に行うことができる。TOF-PGAは、$$gamma$$線のエネルギーと中性子のエネルギー(共鳴のエネルギー)を同時に用いることができるため、優れた峻別性能をもち、容易に核種を同定することができる。そのため、複雑な組成を持つ試料の分析を行う際に威力を発揮する。Ni基超合金は、高温強度, 耐食性, 耐酸化性などにおいて優れているため、高温タービン等に用いることを目的とした次世代Ni基超合金の開発が進められている。Ni基超合金は多くの金属元素を含むため、それぞれの元素の含有量を正確に知ることが難しい場合がある。ANNRIはNi基超合金の分析に適していると考えられるが、即発$$gamma$$線や共鳴のエネルギーや強度は元素(核種)毎に異なるため、Ni基超合金に含まれる金属元素毎に最適な測定条件が異なる。このため、PGA, NRCA, TOF-PGA測定データを解析し、元素毎に最適な測定法を求めた。本発表ではNi基超合金の測定結果とフィルター装置などのANNRI装置の高度化について報告するとともに、今後の展望についても述べる。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,12; 1号機原子炉格納容器で採取された試料の核種分析

森下 一喜; 大西 貴士; 前田 宏治; 溝上 暢人*; 伊東 賢一*; 溝上 伸也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物を硝酸に浸漬して得られた溶液の分析を実施した。その結果、これまでに報告されている堆積物の分析結果と類似傾向にあることを確認した。また、堆積物には微量のPu, Am, Cm等も含まれていることがわかった。

口頭

J-PARC ANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法の開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)、研究3号炉中性子ガイドホールに設置された多重即発$$gamma$$線検出装置(MPGA)などを用いて、原子力機構, 首都大学東京, 東京大学など6大学2機関による産学官連携重点研究を行なってきた。本発表では、主にANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法開発において得られた研究成果として、中性子及び$$gamma$$線の自己遮蔽補正法、デッドタイムやパイルアップ等の補正法、標準試料や宇宙化学的試料を用いた実験結果、解析ソフトウェア及びビームラインの高度化等について報告する。さらに今後実施する同手法の高確度化に関する研究計画について述べる。

口頭

ANNRIにおける次世代非破壊元素分析法

藤 暢輔

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)においてパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の研究開発を実施してきた。本発表では、同手法の特長を従来法との比較によって解説するとともに、同手法を放射性核種を含む白金族試料に適用し、その分析可能性について検討した結果について報告する。Tc-99とPd-107を含む白金族試料を模擬した試料を測定し、それらの鮮明なピークを確認できた。Tc-99とPd-107は他の多くの放射性核種に比べて同定と定量が困難であるが、ANNRIにおけるTOF-PGAでは高確度な測定が可能であることを示唆する結果を得た。また、白金族元素についてもTOF-PGAにおいて明瞭なピークを確認することができた。

口頭

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物の核種分析

森下 一喜; 大西 貴士; 前田 宏治; 溝上 暢人*; 伊東 賢一*; 溝上 伸也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所1号機格納容器内から採取された堆積物を硝酸に浸漬して得られた溶液の分析を実施し、これまでに報告されている堆積物の分析結果と類似傾向にあることを確認した。また、堆積物には微量のPu, Am, Cm等も含まれていることがわかった。この堆積物の分析結果について報告を行う。

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